1934'te İngiltere'nin Ilford kentinde doğan Smith, 1952'de On İkinci Gece'nin sahne prodüksiyonunda Viola'yı oynayarak sahneye ilk adımını attı . Kariyeri 60 yılı aşkın sürdü ve televizyon, film ve tiyatroda başrol oynadı.
Smith'in ilk sinema deneyimi 1956 yapımı Child in the House filminde adı geçmeyen bir roldü ve ardından 1959 yapımı Nowhere to Go adlı suç dramasında daha önemli bir rol aldı .
On yıl sonra Smith, The Prime of Miss Jean Brodie filmindeki idealist ve alışılmışın dışında bir okul öğretmeni rolüyle En İyi Kadın Oyuncu dalında ilk Oscar'ını kazandı. İkinci Oscar'ı ise neredeyse on yıl sonra, California Suite için geldi.
1990 yılında, oyuncu Lettice ve Lovage için Tony Ödülü kazandı . Aynı yıl, Kraliçe II. Elizabeth tarafından sahne sanatlarına yaptığı katkılardan dolayı Dame ilan edildi.